发布时间：2020-12-22 来源：bob体育盘口84861
近日，从中国科技大学获悉，该校路军岭教授课题组与李微雪教授课题组合作，首次解释金属纳米催化剂中，几何效应和电子效应各自对催化反应随尺寸变化的变化规律，创造性地明确提出了挤压金属粒子几何效应和电子效应的战略金属纳米粒子氧化物的选择性霸权。在具备最重要应用于背景的白金催化剂苯甲醇选择性水解到苯甲醛反应中，构建了高活性和低选择性转化。由于金属纳米催化剂颗粒的几何结构和电子结构随其尺寸寸的实时变化，人们无法有效地区分催化反应活性、选择性的贡献和对尺寸的依赖关系。
如何解释金属催化剂尺寸效应的内在本质，超越几何结构效应和电子结构效应与颗粒尺寸的强大关联性，进而优化设计更好性能的催化剂，是目前多相催化领域的诸多挑战。研究人员发现，在4纳米以下和4纳米以上的粒子上，几何效果和电子效果分别控制主导反应的性能，催化反应的选择性和活性随粒子尺寸而变化为圆形火山型。
在此基础上，通过氧化物选择性复盖4纳米粒子的低位原子，有效诱导副反应的再次发生，获得了高比质量活性和低选择性的催化剂。该工作明确提出的氧化物选择性复盖金属纳米粒子的战略，不仅需要有效合并挤压金属粒子的几何学和电子效果，还超过了催化剂性能随粒子尺寸变化的火山型曲线。
该策略为解读催化反应中的几何效果和电子效应采取了有效的手段，为设计高活性、低选择性的金属催化剂提供了最重要的指导。
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